利用AIMD测试单原子催化剂的稳定性，求助晶胞尺寸对AIMD的影响

Sinddo

最近楼主在关于单原子催化理论计算的一篇工作中，利用AIMD对催化剂的稳定性进行了测试，催化剂模型就是常见的单层石墨烯上的Cu-N4结构，NVT，453K，20ps。结果给出了Cu-N键长及能量变化。

审稿人在意见中指出：The stability of the catalysts was studied using AIMD. Caution needs to be made as the unit cell used in the periodic conditions may be too small to allow real relaxation and may produce false stability.
当时建模的依据就是两个镜像之间的Cu原子距离大于6 Angstrom，来避免镜像范德华作用的影响。引用了一些文献，然后把这一点回复给审稿人了。二审时，另外一个审稿人再次提到这个问题：For a meaningful MD prediction, the distance between two imagines may need to be much larger than what is required in geometry optimization. To this extend, a few tests may be desirable.
决定再做一些计算来测试一下晶胞尺寸对AIMD的影响，但是不是很明白：
1. 尺寸除了影响镜像距离以外还会影响MD的什么性质（好像有提到温度波动的）？
2. 就像静态计算里面的收敛性测试，MD中有什么性质可以作为测试的判据呢？
以上问题请教各位老师。

sobereva

MD过程中原子的运动会破坏周期性，而你用的晶胞太小，相当于强制人为施加了周期性的约束，导致和真实情况可能有不可忽视的差异。
要么一次性用个足够大的盒子跑，要么将盒子再扩大一圈重新模拟，确认原先盒子尺寸没有因为过小得到了虚假的结果。

Sinddo

sobereva 发表于 2022-11-1 05:43
MD过程中原子的运动会破坏周期性，而你用的晶胞太小，相当于强制人为施加了周期性的约束，导致和真实情况可 ...

明白了，谢谢社长！

JCenter

sobereva 发表于 2022-11-1 05:43
MD过程中原子的运动会破坏周期性，而你用的晶胞太小，相当于强制人为施加了周期性的约束，导致和真实情况可 ...

老师，FPMD的盒子尺寸不能过小，那多大算合理呢，算力足够，肯定越大越好，有没有可接受的经验性的下限值呢；还是说和原子数有关呢。

sobereva

JCenter 发表于 2025-2-16 21:01
老师，FPMD的盒子尺寸不能过小，那多大算合理呢，算力足够，肯定越大越好，有没有可接受的经验性的下限值 ...

看具体情况，得拿体系说事。1L的体系我建议>15埃，本身就是个很薄的slab，用CP2K跑FPMD非常快