VASP表面吸附计算中的几个细节问题

vigaryang

初学VASP，了解到研究晶体表面对小分子的吸附时，需要执行三种计算过程，分别是晶体表面的优化、小分子的优化、以及晶体表面-分子复合结构的优化。请问：
1. 根据教程，小分子的优化也需要放在晶格中进行优化，那么这个晶格的晶胞参数大小需要和优化晶体表面时的晶胞参数保持一致么？
2. 在上述三种优化过程中，ENCUT和k-mesh的数值是否需要保持一致？
3. 晶体表面的大小要多大才合适？假如晶体表面原子的层数已经确定为4层，表面supercell的大小应该是3*3呢，还是4*4或者5*5？不知道该如何确定。

盼不吝赐教！

卡开发发

一条君 发表于 2025-5-16 11:19
老师，因为前面有说到孤立分子可以三个方向都进行校正，那第三点【如果要研究孤立的分子，也得外推表面的 ...

对于孤立分子，消除偶极的基础上要做体积测试，因为多极-多极作用还是存在的，不过（如果你清楚公式形式的话）它们收敛很快。后面那个指的是孤立分子吸附，即Langmuir型吸附，吸附分子之间相对独立的情况，此时没办法通过修正边界来实现，只能测试甚至是外推。

一条君

卡开发发 发表于 2016-8-7 23:04
1、没必要，优化分子采用的格子应该要类似于处理真空层那样测试到能量收敛，当然，需要三个方向都进行偶极 ...

老师，因为前面有说到孤立分子可以三个方向都进行校正，那第三点【如果要研究孤立的分子，也得外推表面的大小，必要的话还得消除xy方向上的偶极】消除xy方向指的是？包含晶面的非孤立情况吗，谢谢

yanleshan

yanleshan 发表于 2024-7-9 09:55
请问各位老哥，对于优化好结构的slab，固定/非固定底层slab原子，对SCF计算总能是不是没有影响

自问自答一波，无影响

yanleshan

请问各位老哥，对于优化好结构的slab，固定/非固定底层slab原子，对SCF计算总能是不是没有影响

PoorChaos

lycheeho 发表于 2023-9-12 16:12
你好，我想在表面找到分子的优势吸附位点，那样只要比较不同吸附位点时分子与基底共同优化的终态能量就可 ...

学到了

lycheeho

卡开发发 发表于 2022-3-2 12:04
切面的时候调整厚度(thickness)下面有个调整终端(top)的选项能够满足你想调整的暴露面，你要是直接删也可 ...

你好，我想在表面找到分子的优势吸附位点，那样只要比较不同吸附位点时分子与基底共同优化的终态能量就可以吧？因为如果算吸附能的话，减去优化好的分子与基底能量是一样的，反而多此一举？

卡开发发

NiceFuture 发表于 2022-3-2 12:45
谢谢前辈！我还以为只能严格按照通过调节thickness和top来切表面呢

top可以改，然后需要你研究的问题去调整，thickness也是一样，但更多情况采用的是整数来满足计量问题。

NiceFuture

卡开发发 发表于 2022-3-2 12:04
切面的时候调整厚度(thickness)下面有个调整终端(top)的选项能够满足你想调整的暴露面，你要是直接删也可 ...

谢谢前辈！我还以为只能严格按照通过调节thickness和top来切表面呢

卡开发发

NiceFuture 发表于 2022-3-2 10:45
前辈您好，请问对于一个自上而下是ABCC的这样一个材料，我用CASTEP切001表面想让B暴露出来，可是切完后AB ...

切面的时候调整厚度(thickness)下面有个调整终端(top)的选项能够满足你想调整的暴露面，你要是直接删也可以，如果没删错本质上没什么不同。

卡开发发

jiangning198511 发表于 2022-3-2 11:13
1. 我看了一下 VASP的官网例子 对于分子体系计算没有必要进行偶极矫正，我计算过一些小分子 不存在收敛问 ...

1、分子有必要校正，这是引入人为的周期性引起的。但这个校正不是必须的，一般足够大的晶胞且偶极矩不太大的分子可能这个校正值不会很大。这里收敛指的是能量随着晶胞边界扩大的收敛。
2、其实严格说既然做了收敛性测试，那么偏差应该会被控制在这个范围内，当然最好是保证一致避免被人诟病，但原理上不是必须的。
3、要看体系，比如分子的偶极矩很大，那么放在周期性边界的格子上述能量随着晶格变化收敛会比较慢，适当校正可以让这个收敛过程快一些，可以适当降低计算量。

jiangning198511

卡开发发 发表于 2016-8-7 23:04
1、没必要，优化分子采用的格子应该要类似于处理真空层那样测试到能量收敛，当然，需要三个方向都进行偶极 ...

1. 我看了一下 VASP的官网例子 对于分子体系计算没有必要进行偶极矫正，我计算过一些小分子 不存在收敛问题
2. 计算最好保证ECUT一致
3.对于偶极矫正 之前我做个一些测试 加了矫正和没加矫正体系总能量没什么变化，不知道是什么原因，可能和体系有关吧
建议对于不熟悉的计算优先去VASP官网寻找相关例子学习参考

NiceFuture

卡开发发 发表于 2021-3-24 22:41
（1）1.5有时候未必能保证计量比，导致模拟的材料和实际性质不同。一般来说整数总是能满足计量比。
（2 ...

前辈您好，请问对于一个自上而下是ABCC的这样一个材料，我用CASTEP切001表面想让B暴露出来，可是切完后AB总是在一起（而且A在uv面之外），不论怎么切都是这样，所以我想问我可不可以这样呢：切出ABCCAB，然后手动把上面的A和下面的B删掉，获得我想要的表面，请问可以吗？先谢谢前辈了！

卡开发发

Adair 发表于 2021-3-25 08:47
谢谢老师的解答，如果通过测试的方法来确定固定的原子层数的话，是不是一般只需要测试功函数就可以了？正 ...

功函数、表面能、层间距这些都可以作为参考。显然可以不固定，层高取得充分一些就行了。

Adair

卡开发发 发表于 2021-3-24 22:41
（1）1.5有时候未必能保证计量比，导致模拟的材料和实际性质不同。一般来说整数总是能满足计量比。
（2 ...

谢谢老师的解答，如果通过测试的方法来确定固定的原子层数的话，是不是一般只需要测试功函数就可以了？正如您说的这种指定原子层固定的做法其实在物理上并不是客观存在的，那么我们在优化表面结构的时候内否不固定底层的原子而直接进行优化？

卡开发发

Adair 发表于 2021-3-24 22:10
老师 您好，我想请教您两个表面优化的问题：
（1）在用Materials Studio切表面时需要设置厚度，请问厚度 ...

（1）1.5有时候未必能保证计量比，导致模拟的材料和实际性质不同。一般来说整数总是能满足计量比。
（2）依据测试而定，但这种做法我认为有一定争议，毕竟这种指定原子的固定不是物理上客观存在的。另外做固定只能说减少优化结构过程中的自由度，每一步计算量最大的还是在自洽场计算上，而固定并不能减少这部分的计算量，甚至不当的固定反而会让结构更难收敛。