Co13C体系aimd温度震荡问题求助

李铭浩

我在进行小团簇吸附的AIMD计算，体系只有Co和C两种元素，一共14个原子。温度设置为1000k，采用CSVR温控器TIMECON为200fs，但是温度波动有点大。我看了之前求助：cp2k进行AIMD模拟，如何判断温度是否合理 - 第一性原理 (First Principle) - 计算化学公社的讨论，我的体系很小，所以认为波动是正常的现象。但是结构出现了较大的变化，整体结构有点变形而且向上移动，请问大家这样的结构正确吗

Uus/pMeC6H4-/キ

“表面吸附模型”看起来不太对，需要研究的体系是金属钴固体的周期性表面还是少数钴原子形成的孤立团簇，给multiwfn提供的结构文件是否包含合适的晶胞参数/盒子信息，电荷0和自旋多重度40又是怎么来的？另外看http://bbs.keinsci.com/thread-5914-1-1.html，不要拿OVITO拍屏。

李铭浩

Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-3-17 16:05
“表面吸附模型”看起来不太对，需要研究的体系是金属钴固体的周期性表面还是少数钴原子形成的孤立团簇，给 ...

感谢老师指正，对于“表面吸附模型”的说法进行了改正，以及对结构图片重新进行了上传，对于自旋多重度40的问题，在multiwfn提供的 Co 初始磁矩为 3 μ_B，自旋多重度就变为了40， 我尝试过修改自旋多重度为11，但是仍然是这个问题

Uus/pMeC6H4-/キ

李铭浩 发表于 2025-3-17 16:44
感谢老师指正，对于“表面吸附模型”的说法进行了改正，以及对结构图片重新进行了上传，对于自旋多重度40 ...

由于开了IGNORE_CONVERGENCE_FAILURE，我怀疑当前体系每一步的SCF迭代多半没收敛，这样能量和受力计算不准，分子动力学轨迹没有意义。过渡金属团簇的自旋多重度得慎重，最好结合实验测定或者过往文献设置，或者（假如计算的基态）测一测哪个自旋多重度的能量最低。

孤立的气相小团簇体系完全没必要用CP2K当带真空的周期性计算，建议改用ORCA，看刚刚被翻出来的老帖http://bbs.keinsci.com/thread-29968-1-1.html的讨论。