体系中含有交联聚合物和50个水分子，fpmd scf不收敛和每步耗时极长如何解决

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我对一个体系进行fpmd，体系中含有交联聚合物和50个水分子，共600原子(C H O N四种元素)。60核，计算使用gpw方法和ot技术，使用pbe-d3(bj)/dzvp-molopt-sr-gth, npt-I过程,298k(csvr方法)和1 bar，10ps，截断能450 Ry ，未使用sccs隐式溶剂模型。跑的过程中每步在10s左右，正常。但是当我往体系中加入了一个氢氧根、三个钠离子(NaOH和平衡体系电荷)、以及将聚合物中COOH变为COO-，以研究聚合物基团的碱性水解。因为存在Na，我使用了gapw方法，对Na使用全电子基组pob-dzvp-rev2，其余不变。先用gfn1-xtb预跑了10ps（半经验方法下没问题），再转换为gapw。120核（之前的两倍核数），一步居然1600s左右，极不正常。而且在总的scf迭代次数为600下，跑了5步，每步都没收敛。这怎么解决呢。按理说一步应该为10s左右。我看gfn1-xtb下的轨迹，氢氧根离子会和附近的水分子发生质子转移，这是不是导致scf不收敛和耗时极高的原因呢。该怎么解决呢，还请大佬给些建议，简化模型，将交联聚合物变为三个单元的寡聚物，这样体系差不多300原子左右，这样是否能被接受呢，做文章。

Uus/pMeC6H4-/キ

“gfn1-xtb预跑了10ps”是NPT系综跑的么，有没有确认跑出来的结构各种键长以及盒子尺寸合理？这个半经验方法确实有已知的无法合理描述水溶液类体系的问题，包括产生空泡或异常收缩等表现。

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Uus/pMeC6H4-/キ 发表于 2025-5-16 20:50
“gfn1-xtb预跑了10ps”是NPT系综跑的么，有没有确认跑出来的结构各种键长以及盒子尺寸合理？这个半经验方 ...

是NPT系综，结构合理。我找到原因了.我通过耗时对比(1.GPW\1000Ry\阴离子氧DZVP-MOLOPT-SR-GTH\钠离子DZVP-MOLOPT-SR-GTH,2.GPW\1000Ry\阴离子氧DZVP-MOLOPT-GTH\钠离子DZVP-MOLOPT-SR-GTH, 3.GAPW\450Ry\阴离子氧DZVP-MOLOPT-SR-GTH\钠离子pob-DZVP-rev2,4.GAPW\450Ry\阴离子氧DZVP-MOLOPT-GTH\钠离子pob-DZVP-rev2),发现了在我的体系中,使用GPAW方法后,SCF极难收敛（应该是在全电子基组下：初始时阴阳离子处于中性，SCF会发散，我尝试了&BS设置也不行，直接放弃GAPW/混合基组的策略了）.只接使用GPW了,每步耗时平均在14-17s(60核)