关于GGA+U计算的相关疑问咨询

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 09:25:50

如题，最近帮人在算包含过渡金属(Co）的LiCoO2中Li的迁移及DOS，之前对+U的方法一直存在怀疑的态度，因为对于所加的U值的大小缺乏统一，其受周围环境影响较大。本次计算中刚开始效仿文献中的U值，计算后发现本应总磁矩为0的LiCoO2居然处在了高自旋态，磁矩为108。遂调整U值，逐步减小U值之后，终于可以得到正常的结果，磁矩为0了。但是采用NEB计算迁移的时候需要扣除Li原子，这个时候Co周围的环境发生了改变，这个U值是否还有效？而且通过之前的测试，显然U值不对会导致定性的错误。纠结ing！已经开始萌生直接用GGA优化结构和算迁移，HSE06算DOS的想法了！有没有大佬有相关的经验提供一下，感激不尽！

ca0yan9 · 发表于 Post on 2020-6-13 15:35:06

加U是个比较省事的做法，本身就是一种节省计算资源的条件中进行的定性计算。方法本身是没有问题的，具体情况看审稿人是否比较苛刻吧

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 16:32:06

ca0yan9 发表于 2020-6-13 15:35
加U是个比较省事的做法，本身就是一种节省计算资源的条件中进行的定性计算。方法本身是没有问题的，具体情 ...

嗯呐，我现在的情况感觉PBE得出的结果要比加U要好点，决定不加了

卡开发发 · 发表于 Post on 2020-6-13 16:49:27

薛定谔的老猫发表于 2020-6-13 16:32
嗯呐，我现在的情况感觉PBE得出的结果要比加U要好点，决定不加了

1、是否设置初始磁矩？不设置开自旋极化默认全是1，如果体系也可能因为初猜初猜问题再加上DFT+U引起铁磁性。如果不是这样，说不定体系磁矩是0，但可能无磁性也可能反铁磁性，尤其是反铁磁性不设置磁矩可能都落不到合理的磁序上。
2、DFT+U的U值确实对环境有依赖，算得动的情况肯定还是HSE06好。

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 17:28:13

卡开发发发表于 2020-6-13 16:49
1、是否设置初始磁矩？不设置开自旋极化默认全是1，如果体系也可能因为初猜初猜问题再加上DFT+U引起铁磁 ...

您好，感谢回答，没有设置初始磁矩，只是开了自旋，但是PBE得出的结果和数据库的还是比较吻合的，+U就不得行了，我现在的疑问是优化结构的时候直接PBE会不会被锤？萌新害怕！

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 17:30:15

卡开发发发表于 2020-6-13 16:49
1、是否设置初始磁矩？不设置开自旋极化默认全是1，如果体系也可能因为初猜初猜问题再加上DFT+U引起铁磁 ...

嗯嗯，根据数据库来看，总的磁矩是为0的

卡开发发 · 发表于 Post on 2020-6-13 17:40:44

薛定谔的老猫发表于 2020-6-13 17:30
嗯嗯，根据数据库来看，总的磁矩是为0的

总磁矩为0不一定每个原子局域磁矩为0，也可能反铁磁导致总磁矩为0。如果是反铁磁，不设置磁矩也做不出。当然，U值本身怎么取这也是个问题。

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 18:05:49

卡开发发发表于 2020-6-13 17:40
总磁矩为0不一定每个原子局域磁矩为0，也可能反铁磁导致总磁矩为0。如果是反铁磁，不设置磁矩也做不出。 ...

嗯嗯，我现在最烦的一点是，后面有掺杂其他元素进去，这个U值又会改变，这样一来烦操！所以就想直接用PBE优化结构了，算DOS的时候用HSE06，这样省去了纠结这个U值。另外因为之前没做过磁性的相关计算，目前来看，只是用PBE的话，结果还好，这样的话？还需要设置初始磁矩么？感谢！

卡开发发 · 发表于 Post on 2020-6-13 18:14:47

薛定谔的老猫发表于 2020-6-13 18:05
嗯嗯，我现在最烦的一点是，后面有掺杂其他元素进去，这个U值又会改变，这样一来烦操！所以就想直接用PBE ...

DFT+U麻烦事确实很多，很多人用固定的值，但我认为确实未必合理（也确实有文章指出过）。体系若有磁性（不管是铁磁还是反铁磁），原则上要初猜一下。如果确定没有，直接ispin=1就完了。PBE也有PBE的问题，有些该呈现磁性的可能因为低估局域磁矩导致没磁性。

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 18:23:33

卡开发发发表于 2020-6-13 18:14
DFT+U麻烦事确实很多，很多人用固定的值，但我认为确实未必合理（也确实有文章指出过）。体系若有磁性（ ...

是的呀，好纠结呀，暂时还真没啥好的办法解决！

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 18:30:40

卡开发发发表于 2020-6-13 18:14
DFT+U麻烦事确实很多，很多人用固定的值，但我认为确实未必合理（也确实有文章指出过）。体系若有磁性（ ...

现在我优化结构用PBE的话总磁矩为0，吻合数据库，扣除一个Li原子之后，磁矩差不多是1，感觉还好。计划是用PBE优化结构了，就目前来看还好。因为的确不敢用一个U值去计算，您觉得这样是否可行呢？感谢！

卡开发发 · 发表于 Post on 2020-6-13 19:55:30

薛定谔的老猫发表于 2020-6-13 18:30
现在我优化结构用PBE的话总磁矩为0，吻合数据库，扣除一个Li原子之后，磁矩差不多是1，感觉还好。计划是 ...

看真实体系低温情形到底是无磁性的还是反铁磁的，反铁磁的话，那么PBE定性都有问题，就能量计算的角度说，可能PBE也没那么糟糕。先保证自己选择的方法来研究问题比较可靠，剩下的综合起来还得看审稿人怎么看这个问题。

薛定谔的老猫 · 发表于 Post on 2020-6-13 20:39:17

卡开发发发表于 2020-6-13 19:55
看真实体系低温情形到底是无磁性的还是反铁磁的，反铁磁的话，那么PBE定性都有问题，就能量计算的角度说 ...

好哒，感谢！

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