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本帖最后由 ghifi37 于 2019-12-18 10:40 编辑
准备搭建一个高通量计算的软件平台，计算对象是有机分子（大约20来个原子）在催化剂表面进行的反应；
催化剂会有过渡族金属（计划不超过第5周期）、合金、金属氧化物和金属盐；
主要涉及到确定能量最低吸附位和吸附能、过渡态、反应路径的计算。
现在采用包含VTST的VASP进行计算，不同催化剂分别有60-100个原子，固定下两层，真空层约20A，开SPIN和vdw-dft，meta-gga，k-point 331
采用AVX512和GPU加速，跑24核，力收敛 0.05eV/A，优化一个吸附位要5-10天。
尝试过先在gamma点优化后再用331算能量，此时用单点能计算的吸附能完全不对；如果继续relax，最终的能量与331直接优化后的能量也差了大零点几个eV；
后面想直接用DFT-D4(3)替换vdw-dft，省点时间；
但如果把力收敛改为能量收敛，有时候VASP找不到局部最低点（更别说全局最低点）；
如果算过渡态的话，条件总dist<5A，跑了十多二十天看不到眉目。
个人对现有框架的感觉是：结构合适，有很多三方软件可以辅助分析，但计算速度太慢，也不能进行波函数的分析。
前段时间在论坛中请教了加速软件的推荐，感谢坛友的指点，现在有个大概思路，可能的途径有以下两种：
a、采用LCAO基组的pbc，比如gaussian-pbc、pyscf或Siesta，利用密度拟合加速
关于此方案，想请教下：
1、是不是所有采用LCAO基组的周期性计算软件都能设置k-points？
2、哪个软件在这样的计算体系中速度较快？
3、pyscf采用geomeTRIC和PyBerny进行结构优化，如何固定部分原子？
b、直接换成非周期软件，利用团簇来模拟，除反应面上外，固定其它面的原子。试过orca的RI加速，感觉挺快的
对于此体系，也存在不少困惑，想请教下：
4、对于催化反应来说，只算gamma点可能会被质疑，有没比较合适的解释？
5、对于金属键来说，边界加氢或者背景电荷好像都不合适，如何处理边界比较合适？
6、因后续要做能带分析，采用轨道来模拟能带有没啥大问题？
7、团簇如何relax晶格？
8、还有没更合适更快的计算软件或框架可以推荐下？最好是免费的。感谢关注和回复！
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发表于 Post on 2019-12-18 10:38:23
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