求助VASP优化FeS2 (100)面上吸附构型时，吸附的IO4离子畸变

yh545930564 · 发表于 Post on 2022-8-5 23:39:50

各位老师和同学好，小弟在优化FeS2 (100)面上的S位点吸附IO4时，收敛模型总是把IO4离子分解成O + IO3。
尝试过多种初猜构型，如提高IO4的高度，调整IO4的构型等，但得到的结果都是IO4分解，I和O距离太远，不符合实际。

在这里我把IO4离子直接当成IO4分子处理了，然后竖直放到S位点上成键。
不知如何调整才能让IO4吸附在S位点上。

以下是我的INCAR/POSCAR/CONTCAR文件，非常感谢各位的帮助！

汪杰 · 发表于 Post on 2025-5-29 11:14:57

wzkchem5 发表于 2025-5-29 11:12
原则上讲，最严格的做法要做构型搜索，或者AIMD，算出来抗衡离子放在哪里自由能最低，或者AIMD轨迹里抗衡 ...

非常感谢老师的回答，确实现在加抗衡离子的文章非常少，基本上都是直接将原子当作离子来计算的。搜了挺久的没找到这样类型的文章。。。

wzkchem5 · 发表于 Post on 2025-5-29 11:12:15

汪杰发表于 2025-5-29 09:53
明白了，谢谢老师，那请问老师这个抗衡离子，应该放在哪里比较好呢？这个问题查询很久了也没找到答案

原则上讲，最严格的做法要做构型搜索，或者AIMD，算出来抗衡离子放在哪里自由能最低，或者AIMD轨迹里抗衡离子主要在哪里，那就放在哪里。但是这样的计算成本太高了，基本得靠DeePMD之类的方法才能采样得比较充分。
如果要我来算，而且构型搜索、AIMD跑不动的话，我会选一个溶液里实际存在的、非配位的抗衡离子（或者第一配位层的溶剂显式描述的抗衡离子），放在待研究分子附近。但我手头暂时找不到加抗衡离子的文献，如果需要文献支持的话，你可以再查查。不要查”抗衡离子要加在哪“这个问题的答案，而是查大量研究离子在表面上吸附的文献，看抗衡离子一般加在哪

汪杰 · 发表于 Post on 2025-5-29 09:53:21

wzkchem5 发表于 2025-5-29 09:08
加了抗衡离子以后，总体系为电中性，按照总体系为电中性来设置就行了

明白了，谢谢老师，那请问老师这个抗衡离子，应该放在哪里比较好呢？这个问题查询很久了也没找到答案

wzkchem5 · 发表于 Post on 2025-5-29 09:08:14

汪杰发表于 2025-5-28 22:22
请问一下老师，这个模型应该怎么设置电荷呢？如果加了抗衡离子，是不是在模型中放置一个相应的原子就行 ...

加了抗衡离子以后，总体系为电中性，按照总体系为电中性来设置就行了

汪杰 · 发表于 Post on 2025-5-28 22:22:41

wzkchem5 发表于 2022-8-8 00:44
对，并且最好再加一些显式溶剂分子

请问一下老师，这个模型应该怎么设置电荷呢？如果加了抗衡离子，是不是在模型中放置一个相应的原子就行了？
按照我的理解，抗衡离子加上以后，体系电荷守恒，就不需要再设置NELECT了

汪杰 · 发表于 Post on 2025-5-28 22:21:56

yh545930564 发表于 2022-8-7 22:29
谢谢您的指点。
终态产物我再确定一下；然后电荷的话，我找下资料加个抗衡离子再试试 ...

请问一下，这个模型应该怎么设置电荷呢？如果加了抗衡离子，是不是在模型中放置一个相应的原子就行了？
按照我的理解，抗衡离子加上以后，体系电荷守恒，就不需要再设置NELECT了

neocc · 发表于 Post on 2022-8-8 19:43:07

wzkchem5 发表于 2022-8-8 14:53
最好让抗衡离子和IO4-的第一配位层完全饱和，如果有条件的话FeS2的表面最好也铺一层

好的，谢谢老师^_^

wzkchem5 · 发表于 Post on 2022-8-8 14:53:08

neocc 发表于 2022-8-8 02:29
谢谢老师~
显式溶剂分子加多少合适呢

最好让抗衡离子和IO4-的第一配位层完全饱和，如果有条件的话FeS2的表面最好也铺一层

neocc · 发表于 Post on 2022-8-8 09:29:56

wzkchem5 发表于 2022-8-8 00:44
对，并且最好再加一些显式溶剂分子

谢谢老师~
显式溶剂分子加多少合适呢

wzkchem5 · 发表于 Post on 2022-8-8 00:44:50

neocc 发表于 2022-8-7 17:31
请问老师加入溶剂环境并抗衡离子，是不是要利用vaspsol做隐式溶剂化

对，并且最好再加一些显式溶剂分子

neocc · 发表于 Post on 2022-8-8 00:31:57

本帖最后由 neocc 于 2022-8-8 09:30 编辑

wzkchem5 发表于 2022-8-7 18:07
这个体系实验已知I-O键不解离吗？
可能实验上本来就应该自发解离的，因为IO4-是强氧化剂，FeS2是不太弱的 ...

请问老师在溶剂环境中并加入抗衡离子，是不是要利用vaspsol做隐式溶剂化

yh545930564 · 发表于 Post on 2022-8-7 22:29:47

本帖最后由 yh545930564 于 2022-8-7 22:32 编辑

wzkchem5 发表于 2022-8-7 22:16
”IO4离子会变成O自由基(羟基自由基)和一个IO3自由基“，电荷不守恒啊，负电荷去哪了？
还是那句话，电 ...

      谢谢您的指点。
      终态产物我再确定一下；然后电荷的话，我找下资料加个抗衡离子再试试。
      非常感谢，

。

wzkchem5 · 发表于 Post on 2022-8-7 22:16:02

yh545930564 发表于 2022-8-7 12:36
非常感谢您的解答。
这个体系最后IO4离子会变成O自由基(羟基自由基)和一个IO3自由基。在 ...

”IO4离子会变成O自由基(羟基自由基)和一个IO3自由基“，电荷不守恒啊，负电荷去哪了？
还是那句话，电荷必须搞对，不仅反应物，生成物以及过渡态的电荷也必须对。如果该加抗衡离子不加，就等于本来你要算IO4-，结果算了IO4自由基，这不是”绝对数值不用太精确“，是整个计算都是定性错误。不能因为电子小，就不注意把电子的数目搞对，差哪怕一个电子，结果都完全是垃圾。

yh545930564 · 发表于 Post on 2022-8-7 19:37:31

QH1995 发表于 2022-8-7 14:45
试试两个O原子分别加在两个不同的S原子上？

您好，我试了一下，最后两个O分别和不同的S原子结合，然后IO2单飞了

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