求助老师确认我使用MS中GULP模块ReaxFF力场计算反应路径的方法是否正确

我是一个小白啊 · 发表于 Post on 2019-9-12 16:26:59

本帖最后由我是一个小白啊于 2019-9-12 16:58 编辑

刚开始做分子动力学模拟，采用ReaxFF反应力场研究反应路径，就想从简单的反应开始。采用反应C0+H20→CO2+H2练手（此反应在830K下发生，转化率为60%），具体操作步骤如下，请帮我看一下这个模拟思路有问题没？还有一些具体的问题，求帮忙解答，谢谢。
1. 建立CO和H2O的结构文件。
方法：将结构放到盒子里，使用第一性原理优化后，把分子结构拷贝到新建的3D视窗中。

图一 CO分子图二水分子
注：灰色原子是碳原子，红色是氧原子，白色是氢原子

2. 采用Amorphous Cell模块构建包含CO和H2O的无定型晶胞。

图三图四

图五
PS:
1. 构建无定型晶胞，Amorphous Cell适用于两种气体混合的体系吗？
2. 密度是如何确定的，系统默认是1，0.95是我从别的例子上搬过来的数据。
3. 采用Forcite模块优化无定型晶胞。

图六图七

图八优化成功后的无定型晶胞

4. 采用GULP模块进行分子动力学计算。

                     图九                                                          图十
PS:
3.  之前计算一直失败，将时间步长调小后，计算成功了，这是什么原因？
4.  动力学计算中涉及到几个时间，平衡时间、反应时间，我一直不太清楚，动力学反应是一个什么过程，所以平衡时间和反应时间的大小不知道如何控制？求解答。

图十一计算出的反应后的产物

图十二图十一的局部放大图

图十三运动常数随时间的变化

图十四能量随时间的变化

图十五温度随时间的变化

图十六压力随时间的变化
最后，计算结果很奇怪，有很多不解的地方，难道是这个方法不对吗？也看了很多帖子，说MS做ReaxFF不靠谱，但这是一个简单的反应，不应该误差这么大吧。我的疑问如下：
5. 结果中出现多种结构，例如未反应的H2O和CO、生成的CO2、独立的C、H原子、C和H元素组成的结构等，某些结构尚存在断键（应该是自由基？），所以感觉结果不靠谱，是没有给充足的时间进行充分反应吗？如果是，在参数上如何修改呢？或者是其他什么原因。

问题较多，请大家别嫌我烦，请多多指教！

Zhen-Chung · 发表于 Post on 2025-3-17 11:01:18

大佬你好，多年后的打扰，我尝试复刻了你的仿真，发现NPT是没法跑的，但是NVE是可以跑动的，不知道大神你现在了没了解这是怎么回事嘞

FLFL · 发表于 Post on 2023-6-2 18:31:05

你好，我是个初学者，请问你发的图10的这个界面为啥我在MS的GULP模块下没有找到呢，图9有的，请问图10是在哪里打开的呢？

dummy1 · 发表于 Post on 2021-11-9 09:51:26

lixinyu 发表于 2021-10-9 09:42
老师您好，为什么我用reaxff计算聚酯的热分解反应为什么刚开一开始，体系中的氢原子就全部炸飞了。试了很 ...

初始构型不合理

lixinyu · 发表于 Post on 2021-10-9 09:42:59

dummy1 发表于 2019-9-13 03:09
首先一点，你要用合适的力场参数。对于reaxff，你会发现很多力场文件都含有碳氢氧元素，这是参数优化所需， ...

老师您好，为什么我用reaxff计算聚酯的热分解反应为什么刚开一开始，体系中的氢原子就全部炸飞了。试了很多个立场感觉都不对。。

goosebay · 发表于 Post on 2021-9-6 11:16:50

li447fan 发表于 2020-6-8 09:58
十分感谢大佬的建议！

大佬你好呀，在社区遇到一个做热解的不容易呀，嘻嘻。请问你是用ms还是lammps做的啊？这里面遇到的问题解决了吗？

labulabi · 发表于 Post on 2020-12-10 10:00:03

dummy1 发表于 2020-6-11 13:57
不明白你的意思。。。。
reaxff力场的开发针对性很强，不是说力场文件里含有你的体系的元素就适合研究你 ...

请问老师，在模型建完后不是应该先跑非反应力场的分子动力学退火，然后运行Reaxff吗？

dummy1 · 发表于 Post on 2020-6-11 13:57:03

taotao2号发表于 2020-6-10 20:26
请问大佬有没有分解反应的一些操作例子

不明白你的意思。。。。
reaxff力场的开发针对性很强，不是说力场文件里含有你的体系的元素就适合研究你的体系，一般要和发表文章的体系类似的才可以用。

taotao2号 · 发表于 Post on 2020-6-10 20:26:27

dummy1 发表于 2020-6-8 03:59
可能是你的开始的结构在reaxff里面不合理，建议建模以后先跑一个很低浓度的minimization，然后逐渐把体 ...

请问大佬有没有分解反应的一些操作例子

li447fan · 发表于 Post on 2020-6-8 09:58:54

dummy1 发表于 2020-6-8 03:59
可能是你的开始的结构在reaxff里面不合理，建议建模以后先跑一个很低浓度的minimization，然后逐渐把体 ...

十分感谢大佬的建议！

dummy1 · 发表于 Post on 2020-6-8 03:59:37

li447fan 发表于 2020-6-7 17:07
额，谢谢大佬，不过体系还没有大到聚合物那种级别。而且做的是热裂解，可能不需要溶液branch的。
主要是 ...

可能是你的开始的结构在reaxff里面不合理，建议建模以后先跑一个很低浓度的minimization，然后逐渐把体系密度压缩到实际浓度，最后再加大压力到你目标条件。再一个试图看到的结构断裂是不是真的断也不好说。

li447fan · 发表于 Post on 2020-6-7 17:07:45

dummy1 发表于 2020-6-7 04:02
是燃烧branch的吗？可以试试溶液branch的，建议看看https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpca.8b03 ...

额，谢谢大佬，不过体系还没有大到聚合物那种级别。而且做的是热裂解，可能不需要溶液branch的。
主要是npt调密度时经常会出现图片的这种现象，有这种小分子链和单独的氢原子出现：我怀疑可能有三种原因：1.npt选择的压力参数偏大，50MPa（有尝试过调整为20MPa的，我记着那一回好像还是有这种现象）；2.采用的DFT-GGA：PBE优化的各个三酯分子的初始结构，用ReaxFF优化都无法收敛，所以出现的这种情况；3.体系分子量比较大，视图出现错误。不知道大佬有没有遇到过这种情况，我很难受。。。

dummy1 · 发表于 Post on 2020-6-7 04:02:21

li447fan 发表于 2020-6-6 11:04
用的是ADF自带的CHO力场

是燃烧branch的吗？可以试试溶液branch的，建议看看https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpca.8b03826 这篇文章是不是适合你的体系。

li447fan · 发表于 Post on 2020-6-6 11:04:19

dummy1 发表于 2020-6-5 22:27
你用的哪个文献的力场，需要找能合理描述你的体系的力场，至少要类似的体系

用的是ADF自带的CHO力场

dummy1 · 发表于 Post on 2020-6-5 22:27:54

li447fan 发表于 2020-6-5 16:36
可是对于比较大的有机体系，比如甘油三酯，利用reaxff进行minimization很难收敛。我就只好用DFT先优化结 ...

你用的哪个文献的力场，需要找能合理描述你的体系的力场，至少要类似的体系

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