DFTB+程序计算相关问题

小螃蟹

sobereva大神，近几天看到了一篇文献是有关于DFTB+程序计算染料敏化太阳能电池的，其中讲到可以通过DFTB+计算得到电荷随时间变化而判断染料分子是空穴传输还是电子传输。我看了他们的计算细节并进行了计算但是并没有的得到电荷随时间变化的数据，下图为我的输入以及文献上的描述，个人对DFTB+还不太熟悉，还请各位大神指点。

raitoliu

电荷随时间变化应该是real time TDDFTB
目前有人已经做出程序了 不过还没开源
方便问一下这篇论文吗

小螃蟹

raitoliu 发表于 2019-3-20 22:29
电荷随时间变化应该是real time TDDFTB
目前有人已经做出程序了 不过还没开源
方便问一下这篇论文吗

我看的这篇论文是：Marquez, D. M., & Sánchez, C. G. (2018). Quantum efficiency of the photo-induced electronic transfer in dye–TiO 2 complexes. Physical Chemistry Chemical Physics, 20(41), 26280-26287.如果您看了之后有对DFTB计算电荷变化的其它见解，可以和我交流啊

小螃蟹

raitoliu 发表于 2019-3-20 22:29
电荷随时间变化应该是real time TDDFTB
目前有人已经做出程序了 不过还没开源
方便问一下这篇论文吗

想请教一下，您之前提到的real time TDDFTB程序它现在还是未开源状态吗？我看文献中所提到了使用 real-time time-dependent density functional tight-binding (RT-TD-DFTB) model进行电子动力学模拟，那目前DFTB+程序是不是还不能进行电子动力学模拟的计算，因为我在DFTB+手册中没有找到加入时间这一参数的相关内容。还望指点。

小螃蟹

raitoliu 发表于 2019-3-20 22:29
电荷随时间变化应该是real time TDDFTB
目前有人已经做出程序了 不过还没开源
方便问一下这篇论文吗

还有就是，文献中会提到进行量子动力学模拟，可是我在DFT+的manual中只找到了关于分子动力学模拟的一些参数介绍，关于DFTB程序进行动力学模拟不是特别了解，恳请指点一二。

raitoliu

小螃蟹 发表于 2019-8-31 15:58
还有就是，文献中会提到进行量子动力学模拟，可是我在DFT+的manual中只找到了关于分子动力学模拟的一些参 ...

不好意思 之前回复我感觉不大准确。

DFTB+ 是开源的，在RT-TDDFTB上但还是它有一定问题，例如不能算带电荷体系，不能并行（这就要求你在编译它的时候 选择不用MPI）

不少课题组都是自己在DFTB＋的基础上改进，我们的一个合作者就自己在基础上做，改进了上述问题，但是软件不开源。

Sanchez他们组应该还是用DFTB+ 你在github里面左上角选择Ehrenfest下载，然后再编译，我记得这部分是一个叫Franco的小伙做的，你在他的fork上面找就行了。如果有了“dftbplus/test/prog/dftb+/timeprop/”这个路径，在例子里面有一个timeprop 里面的例子如果能跑通应该就算行了。

我用的去年的版本，2019的还没尝试。

raitoliu

小螃蟹 发表于 2019-8-31 15:58
还有就是，文献中会提到进行量子动力学模拟，可是我在DFT+的manual中只找到了关于分子动力学模拟的一些参 ...

他们的manual也做的有点奇怪。你在不同branch下编译的软件 它里面附带的manual不一样。
如果按我刚刚说的 你在Ehrenfest下面弄，用make，里面的manual是带有Electron dynamics的介绍的。

我感觉应该是这一块还不大成熟，开发者没想把他们大肆宣传。

小螃蟹

raitoliu 发表于 2019-9-1 22:14
他们的manual也做的有点奇怪。你在不同branch下编译的软件 它里面附带的manual不一样。
如果按我刚刚说 ...

非常感谢你详细的解答。不知道您是否也看到有的文献中对染料-TiO2吸附体系电子从染料的LUMO注入到TiO2的电子存活概率曲线的讨论。（具体见下图）在这期间我看了文献中引用的的文献以及查找了其它类似讨论的文章，但都没有看太懂是怎么做的，它们在计算细节讨论方面说的都很模糊，没有具体的模拟软件介绍。目前我通过查找一些资料，觉得界面电子的动态模拟是用VASP软件包实现的。想请教您有没有关于这方面的了解。非常感谢 这个是它的计算细节部分，还有参考文献51中的介绍：

raitoliu

小螃蟹 发表于 2019-9-2 17:27
非常感谢你详细的解答。不知道您是否也看到有的文献中对染料-TiO2吸附体系电子从染料的LUMO注入到TiO2的 ...

不好意思 我对吸附体系也不了解。

Sanchez的论文确实在细节方面介绍的有点模糊。 周期性模拟确实用VASP比较多，但我在论文里都没有看到VASP或者周期性的字眼。 你是不是过于纠结与Interfacial。我感觉作者也没有想表达“界面” “vasp”之类的意图。

对于电子动态的模拟。DFTB＋确实是个不错的软件。但是例如你说的注入电子，这些我还是希望保持谨慎一点。DFTB＋就是一个能模拟单电子激发的软件。 它在表示电子动力学的方面，仅仅是放一个电场的函数到一阶围绕。 你的图上所说的，那个IET 我觉得也只能表示，这个有发生。但是再具体的，就超出DFTB＋的范围了。

小螃蟹

raitoliu 发表于 2019-9-4 04:25
不好意思 我对吸附体系也不了解。

Sanchez的论文确实在细节方面介绍的有点模糊。 周期性模拟确实用VAS ...

嗯  谢谢您解答。不过进行电子存活概率曲线的研究的这篇文献是Yanhui Yang课题组的“Introducing Asymmetry Induced by Benzene Substitution in a Rigid Fused π Spacer of D−π−A-Type Solar Cells: A Computational Investigation”，和之前请教过您关于电荷随时间变化的模拟不是同一篇文章。然后因为它们都是在进行电子动力学模拟并且从之前您的解答发现您对这这比较了解所以就放在一起请教您了。