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标题: 求助VASP计算氧化物表面CO2分子吸附频率出现oldandthenewchargedensitydiffer的问题 [打印本页]

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Author: Boble 时间: 2025-7-5 23:30
标题: 求助VASP计算氧化物表面CO2分子吸附频率出现oldandthenewchargedensitydiffer的问题
本帖最后由 Boble 于 2025-7-8 17:11 编辑

老师同学们大家好，我在使用VASP计算铼单原子掺杂氧化铟111面的模型（参考ACS Catal. 2022, 12, 12658−12669，DOI: 10.1021/acscatal.2c03709）上二氧化碳分子吸附时，首先结构优化一切正常，但是计算二氧化碳分子振动频率时失败，出现了BRMIX: very serious problems the old and the new charge density differ这个问题，log中的信息如下：

   N    E                   dE          d eps    ncg    rms       rms(c)
Total vdW correction in eV: 186.1347274
DAV: 1    0.137868434813E+05 0.13787E+05 -0.41988E+05  6840 0.157E+03
DAV: 2    0.226898685264E+04 -0.11518E+05 -0.11082E+05  9360 0.475E+02
DAV: 3 -0.395566357679E+03 -0.26646E+04 -0.26086E+04  9160 0.249E+02
DAV: 4 -0.574800796150E+03 -0.17923E+03 -0.17700E+03  8600 0.724E+01
DAV: 5 -0.579905363869E+03 -0.51046E+01 -0.50830E+01  9680 0.129E+01 0.972E+01
Total vdW correction in eV: 194.8274384
DAV: 6 -0.422018035346E+03 0.15789E+03 -0.85722E+02 12160 0.681E+01 0.921E+01
Total vdW correction in eV: 194.9980286
DAV: 7 -0.158793847425E+06 -0.15837E+06 -0.15653E+06 11120 0.402E+01BRMIX: very serious problems
the old and the new charge density differ
old charge density:  1060.00006 new 1060.11509
可见，几个电子步之后就无法继续，然后接下来log中继续出现
WARNING: Sub-Space-Matrix is not hermitian in DAV          99
  1.328643722223757E-005
WARNING: Sub-Space-Matrix is not hermitian in DAV          99
  1.328643722223757E-005

的无限循环，我尝试了网上的一些解决方法，如下：
1.关闭系统的对称性，即设ISYM=0
2.增强k网格密度
3.设置ADDGRID = TRUE
4.使用10的倍数的核数
5.在INCAR中添加 LSCALAPACK = .FALSE.
6. 添加ALGO = FAST
但是均告失败，依旧报错；
而且神奇的是，只有铼单原子掺杂氧化铟的模型出现这个问题，其他过渡金属元素（铱，钯，钌，铑，铂，镍等）掺杂的模型都没出现过这个问题；
我的计算INCAR如下，Gama点取331，且在POSCAR中仅放开CO2分子，其他的slab原子都是固定的：
INCAR：
ENCUT = 400.000000
SIGMA = 0.1
EDIFF = 1.00e-06
PREC = Normal
ISMEAR = 0
NSW = 1
IBRION = 5
LCHARG = .FALSE.
LWAVE = .FALSE.
LREAL = .FALSE.
POTIM = 0.02
NELM = 1000
NFREE = 2
vdW Calculation
  GGA = BF
  LUSE_VDW = .TRUE.
  Zab_vdW = -1.8867
  AGGAC = 0.0000
请问一下各位大佬，有人遇到过这个问题吗，从什么方向去考虑解决？感激不尽！

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